作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +
中国科学院院级科技专项体系包括战略性先导科技专项、重点部署科研专项、科技人才专项、科技合作专项、科技平台专项5类一级专项,实行分类定位、分级管理。
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中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。
中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。
上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,由上海市人民政府主管,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。
中国科学院金属研究所沉阳材料科学国家研究中心研究员刘洪阳、副研究员刁江勇和博士研究生司阳等,联合北京大学教授马丁、中国科学院山西煤炭化学研究所研究员温晓东、香港科技大学教授王宁等,在富缺陷石墨烯载体表面精准构建了全暴露Ptn团簇催化剂,实现了高效催化2,4-二硝基甲苯多步加氢,并在亚纳米尺度下探讨了2,4-二硝基甲苯加氢的金属结构的依赖性。近日,相关研究成果在线发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。
芳胺是重要的有机化工原料和化工中间体,被广泛应用于医药、农药、染料、聚合物等功能性化合物的合成。芳胺类化合物可通过其对应的硝基芳烃还原制备。2,4-二氨基甲苯是高附加值芳胺化合物,由2,4-二硝基甲苯加氢制备,被应用于聚氨酯工业。由于二硝基芳烃存在两个硝基官能团,其加氢反应需要经过相当复杂的多步加氢过程,且这一过程涉及多个串联反应和并联反应。对于二硝基芳烃的多步加氢反应,传统的负载型铂族金属催化剂存在活性较低、稳定性差、价格昂贵、原子利用率低等问题。因此,亟需开发具有高活性、高金属利用率和低成本的高效催化剂。
该团队在富缺陷的纳米金刚石-石墨烯(ND@G)载体表面精准构建了Ptn团簇催化剂(Ptn/ND@G),通过球差电镜、XPS和X射线吸收谱等手段进行了系统表征,证明了Pt的全暴露团簇结构。科研人员在2,4-二硝基甲苯加氢性能测试中,比较了Ptn团簇、Pt1单原子及Ptp纳米颗粒之间催化加氢性能的差异。在温和条件下,Ptn/ND@G催化剂在加氢反应中表现出优异的催化活性和选择性,并能够至少循环使用5次,展示出良好的循环稳定性。同时,Ptn/ND@G催化剂对含有不同官能团的二硝基芳烃多步加氢反应也表现出优异的催化性能。实验和密度泛函理论计算表明,Ptn团簇中多个活性位点之间的协同作用促进了硝基芳烃底物和H2的共吸附/活化;同时,Ptn团簇对中间体和产物具有适度的吸附能力,使得该多步加氢反应具有优异的催化性能。此外,Pt单原子催化剂由于单一活性位点难以同时吸附活化硝基芳烃底物和H2,表现出较低的活性。该研究构建了全暴露Pt团簇活性结构,实现了原子利用率和反应性能的最大化,这为开发高效多步加氢催化剂提供了新思路。
研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院相关项目的资助,并获得上海同步辐射光源和北京同步辐射光源的支持。
中国科学院金属研究所沉阳材料科学国家研究中心研究员刘洪阳、副研究员刁江勇和博士研究生司阳等,联合北京大学教授马丁、中国科学院山西煤炭化学研究所研究员温晓东、香港科技大学教授王宁等,在富缺陷石墨烯载体表面精准构建了全暴露Ptn团簇催化剂,实现了高效催化2,4-二硝基甲苯多步加氢,并在亚纳米尺度下探讨了2,4-二硝基甲苯加氢的金属结构的依赖性。近日,相关研究成果在线发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。芳胺是重要的有机化工原料和化工中间体,被广泛应用于医药、农药、染料、聚合物等功能性化合物的合成。芳胺类化合物可通过其对应的硝基芳烃还原制备。2,4-二氨基甲苯是高附加值芳胺化合物,由2,4-二硝基甲苯加氢制备,被应用于聚氨酯工业。由于二硝基芳烃存在两个硝基官能团,其加氢反应需要经过相当复杂的多步加氢过程,且这一过程涉及多个串联反应和并联反应。对于二硝基芳烃的多步加氢反应,传统的负载型铂族金属催化剂存在活性较低、稳定性差、价格昂贵、原子利用率低等问题。因此,亟需开发具有高活性、高金属利用率和低成本的高效催化剂。该团队在富缺陷的纳米金刚石-石墨烯(ND@G)载体表面精准构建了Ptn团簇催化剂(Ptn/ND@G),通过球差电镜、XPS和X射线吸收谱等手段进行了系统表征,证明了Pt的全暴露团簇结构。科研人员在2,4-二硝基甲苯加氢性能测试中,比较了Ptn团簇、Pt1单原子及Ptp纳米颗粒之间催化加氢性能的差异。在温和条件下,Ptn/ND@G催化剂在加氢反应中表现出优异的催化活性和选择性,并能够至少循环使用5次,展示出良好的循环稳定性。同时,Ptn/ND@G催化剂对含有不同官能团的二硝基芳烃多步加氢反应也表现出优异的催化性能。实验和密度泛函理论计算表明,Ptn团簇中多个活性位点之间的协同作用促进了硝基芳烃底物和H2的共吸附/活化;同时,Ptn团簇对中间体和产物具有适度的吸附能力,使得该多步加氢反应具有优异的催化性能。此外,Pt单原子催化剂由于单一活性位点难以同时吸附活化硝基芳烃底物和H2,表现出较低的活性。该研究构建了全暴露Pt团簇活性结构,实现了原子利用率和反应性能的最大化,这为开发高效多步加氢催化剂提供了新思路。研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院相关项目的资助,并获得上海同步辐射光源和北京同步辐射光源的支持。论文链接全暴露Ptn团簇催化剂催化2,4-DNT多步加氢示意图
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